Kada ste visoki dva metra, imate nevjerojatnu košarkašku inteligenciju te isti takav osjećaj za prostor, onda ne možete proći bez usporedbe s najvećim svjetskim košarkašima. Takav slučaj nije zaobišao ni Theodorosa Papaloukasa, kojeg su često nazivali grčkim Magicom.
Theo je svoje prve košarkaške korake napravio u atenskom Ethnikosu, a s 18 godina upisao je prve seniorske minute igrajući za niželigaša Ampelokipoi. Njegova karijera počela je ubrzano uzlaziti prelaskom u drugoligaša Dafni, s kojim je kroz sezonu 1998./’99. osvojio taj rang grčkog košarkaškog natjecanja. Košarkaško umijeće ovog itekako gledljivog momka nagrađeno je titulom najboljeg igrača druge lige.
Čelnici Panioniosa vidjeli su u kakvom je talentu riječ, pa je sljedeće dvije sezone proveo u tom grčkom prvoligašu. I tamo je oduševljavao, pa je već 2001. stigao do moćnog Olympiakosa, a u dvije sezone provedene u bijelo-crvenom dresu osvojio je isto toliko titula za najboljeg asistenta grčkog prvenstva.
Najbolji dio Papaloukasove karijere dogodio se prelaskom u moskovski CSKA. Od 2002. do 2005. ruski gigant imao je, za njihove pojmove, relativno neuspješne tri sezone. Grk je bez obzira na rezultate ostao u hladnoj Moskvi, što mu se u konačnici i isplatilo. Osim što se u potpunosti pokazao europskoj košarkaškoj javnosti, Theo je počeo osvajati brojne nagrade.
Prvo je s grčkom reprezentacijom na Eurobasketu 2005. stigao do zlatne medalje, a njegove izvrsne igre nagrađene su mjestom u najboljoj petorci turnira. Nakon tog ljeta stigao je i do prve euroligaške titule te je proglašen MVP-jem tog natjecanja.
2006. bio je član grčke reprezentacije koja je sudjelovala na svjetskom prvenstvu u Japanu. U polufinalu su svladali reprezentaciju SAD-a, za koju su nastupali zvijezde poput LeBrona, Mela, Wadea, Bosha… Papaloukas se u tom susretu doslovno poigrao s američkim profesionalcima. No, ta utakmica ostavila je trag na njemu te njegovim suigračima, pa su u finalu doživjeli uvjerljiv poraz od Španjolaca. Grčki „dirigent“ ponovno je uvršten u najbolju petorku turnira.
Takva godina nije mogla proći nezapaženo ni od krovne košarkaške organizacije, pa je, pored Nowitzkog, Parkera i Gasola, nagrađen titulom najboljeg europskog igrača 2006. godine. Posljednji turnir za reprezentaciju bile su mu Olimpijske igre 2008., gdje je bio kapetan momčadi.
2008. godine je po drugi put osvojio Euroligu, a onda se vratio u Olympiakos. Tamo se zadržao tri sezone, ali s njima nikako nije mogao do naslova europskih klupskih prvaka. Panathinaikos je u to vrijeme bio nepremostiva prepreka.
Papaloukas je nakon novog perioda u Olyu proveo još po sezonu u Maccabiju te u CSKA, u kojem se i umirovio na kraju sezone 2012./’13. Koliko ga cijene u svijetu europske košarke, najbolje govore nagrade kojim ga je Euroliga nagradila pri kraju i nakon igračke karijere. Theo je uvršten među 50 igrača koji su najviše doprinijeli Euroligi, nalazi se u momčadi desetljeća (od 2001. do 2010.), a prvi je igrač nagrađen nagradom „Košarkaška legenda Eurolige“, koju su uz njega dobila još samo petorica igrača.